De udstillede værker i bygningen "Samlingen" er resultatet af en livslang samlerindsats og et nært venskab mellem ægteparret Tulle og Nan Due Nielsen, restaurant ”Pax” i Kerteminde, og Johannes Larsen og hans familie.

Tulle og Nan Due Nielsen skænkede i 1986 samlingen til det nye museum. Samlingen omfattede ved åbningen i 1990 i alt 569 stk. billedkunst, hvoraf de 452 er af Johannes Larsen. Det drejer som om 41 oliemalerier, 84 akvareller og 327 tegninger, studier m.v.. De øvrige billeder er primært udført af kunstnere, der er i familie med Johannes Larsen eller på anden vis har tilknytning til ham eller egnen. Kunstnerens barnebarn Jeppe Larsen er således repræsenteret med 71 værker.
Sidenhen er samlingen vokset støt med værker, der relaterer sig til Johannes Larsen eller Kertemindeegnen.